على الرغم من كثرة المسؤوليات التي تحملها رفاعة وأخذت من وقته الكثير، فإنه لم ينقطع عن الترجمة والتأليف فيما يعود بالنفع على الأمة، ولم يقض وقته إلا فيما فيه فائدة، وقد وصفه تلميذه النابه صالح مجدي بأنه «قليل النوم، كثير الانهماك على التأليف والتراجم». وقد بدأ رفاعة إنتاجه الفكري منذ أن كان مبعوثًا في فرنسا، ومن أهم كتبه:
مناهج الألباب المصرية في مباهج الآداب العصرية.
المرشد الأمين في تربية البنات والبنين.
أنوار توفيق الجليل في أخبار مصر وتوثيق بني إسماعيل.
نهاية الإيجاز في سيرة ساكن الحجاز، وهو آخر كتاب ألفه الطهطاوي، وسلك فيه مسلكا جديدا في تأليف السيرة النبوية تبعه فيه المحدثون.